La crisis albigense, (siglos XII y XIII) afectó notablemente la zona más septentrional del obispado, dado que los centros principales del catarismo se ubicaban en territorios fronterizos, al mediodía de Francia (Toulouse, Foix, Carcasona ...). Su actividad resultó especialmente violenta en la Cerdanya, donde fueron expoliades y destruidas muchas iglesias, y la Seu d'Urgell, con el saqueo de la ciudad y la catedral (1195). Todo ello, pese al celo desplegado por los frailes dominicanos, introducidos en la Seu d'Urgell (1266) y Puigcerdà (1291), y que llevó al martirio los beatos Pere de la Cadireta, Bernat de Travesseres y Ponç de Planès.

Durante los siglos XIV y XV los obispos fueron nombrados directamente por la Santa Sede, aunque algunos de ellos prácticamente no residieron en la diócesis. A finales del siglo XIII las rentas del obispado eran valoradas en unos 200.000 sueldos barceloneses y, a mediados del siglo XV, en 4.000 ducados, el 60% de los cuales correspondía a los centros comunitarios (monasterios de monjes, canónicas, órdenes mendicantes y casas de los órdenes militares). En el siglo XVII, la renta ascendía a 8.000 escudos y la tasa que había que satisfacer a la colectoria apostólica era de 2.000 florines.